类石墨烯二硫化钼的第一性原理研究 - 图文(11)

类石墨烯二硫化钼的第一性原理研究

很好地调控一些类石墨烯材料的结构和电学特性，由此启发我们通过同样的手段来调控类石墨烯MoS2的结构和电学特性。我们将在第一性原理计算的基础上，研究过渡金属Fe原子吸附在单层和双层MoS2表面以及双层MoS2层间的系统，探索Fe原子对类石墨烯MoS2的结构和性能的调控机制和变化规律；在此基础上，我们接着研究多种3d过渡金属原子掺杂在双层MoS2层间的情况，分析3d过渡金属原子掺杂在层间时对双层MoS2的稳定结构和电子性质的影响以及过渡金属原子磁矩的变化情况，系统计算能带结构和态密度，详细讨论自旋极化的计算结果，进一步弄清楚这些变化的调控机理。

另一方面，器件的应用离不开基底材料，2010年Nature Nanotechnology文章报道了WS2/Grephene/BN构成的垂直异质结，具有很好的物理性能，作者从而预测了石墨烯以及类石墨烯材料构成的异质结能在后硅的电子时代开启一个新的里程碑

[164]

。在以后的2-3年的时间里，关于这方面的研究工作陆续被报道，都取得了一些

前瞻性的结论，其中大部分的异质结都采用h-BN作为基底材料，其优越性表现在

h-BN是绝缘的，具有良好的化学稳定性和热稳定性，原子级平整，没有悬挂键等。基于此，我们构建了h-BN和单层MoS2的垂直异质结，探讨两个性能互补的材料能否展现出一些特殊的性能，因此，我们研究单层MoS2放在单层h-BN上构成的垂直异质结的稳定构型，并系统计算不同层数的h-BN对单层MoS2的能带调控规律，分析调控机理。这些研究将推动类石墨烯MoS2及其相关的异质结构在很多方面的潜在应用，包括纳米电子器件，自旋电子器件等方面。本论文的结构安排如下：

第一章 绪论

第二章 理论计算与方法 第三章 单层和双层MoS2的Fe原子吸附效应 论文结构框架

过渡金属原子以及h-BN片对单层和双层MoS2的调控效应 第四章 双层MoS2的层间掺杂效应 第五章 h-BN片对单层MoS2的调控效应 第六章 总结与展望

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万方数据湘潭大学博士学位论文

第2章 计算理论与方法

2.1 密度泛函理论

近年来，基于密度泛函理论（DFT）的多电子体系的量子力学方法越来越广泛的在计算材料学中得到应用。经典的Hartree-Fock近似方法是基于复杂的多电子波函数，能将多电子问题简化为单电子问题。建立在Hohenberg-Kohn定理上的密度泛函理论(DFT)是在Hartree-Fock近似的基础上进一步考虑了交换能和关联能，更加准确地描述了多电子系统。因此基于密度泛函理论的Hartree-Fock近似是研究多粒子系统的非常有用的方法。自从上世纪60年代DFT被提出以来，基于DFT的第一性原理计算方法就获得了广泛的应用，这种理论主要是通过求解待解体系的薛定谔方程从而得到体系的各种基本物理量，因此该方法已经成为计算化学领域和凝聚态物理中必不可少的方法之一。

2.1.1 Born-Oppenheimer绝热近似

一般说来，固体物质电子结构的计算最终都归结为求解含时薛定谔方程。然而，在大多数情况下，人们所研究的是不含时的平衡态系统。在这种情况下，体系的波函数就可以用如下的定态薛定谔方程来进行描述[165]：

Hψ(r,R)=EHψ(r,R)] (2-1)

其中电子坐标{ri}的集合用r代替，原子核坐标Rj的集合用R表示，EH和ψ(r,R)分别表示计算系统对应的能量本征值和能量本征态，H是系统的哈密顿量。H可以用下面的式子描述：

??????

H=He+HN+HeN=[Te(r)+Ve(r)]+[TN(r)+VN(r)]+[HeN(r,R)] (2-2)

???TTHNe式中为原子核总动能，为电子总动能，eN为原子核与电子相互作用势能，

??Ve为电子与电子相互作用势能，VN为原子核与原子核相互作用势能。理论上面，通

{}过求解上述薛定谔方程就可以得到体系的所有物理性质。在具体的计算之中，人们通常需要先采取一系列的近似，然后再对其求解。

由于原子核的质量远大于电子的质量，考虑电子的运动时，则可认为原子核是在其固有的位置上保持不动的。与此同时，当考虑原子核的运动时，则可忽略电子电荷密度在空间中随时间的变化。这个思想即为伯恩-奥本海默(Born-Oppenheimer) 绝热近似[165-168]，在绝热近似的情况下，对于多粒子体系的哈密顿量可以简化为： …… 此处隐藏：130字，全部文档内容请下载后查看。喜欢就下载吧 ……